image: 随着插层比的增加，Fe1+xSe2的插层结构经历了无序-有序-半有序-有序的转变，同时伴随着对磁电性能的调节。 view more
Credit: ©《中国科学》杂志社
在层状材料中插层本征金属原子被认为是创造新型二维材料的有效方法。它可以在保持二维母体材料的优异特性的同时，诱导产生新奇的物理现象。然而，自插层浓度与材料原子结构之间的关系尚不清晰，插层结构对理化性质的影响规律也亟需进一步探索。
近日，北京大学的研究人员揭示了T相过渡金属硫族化合物中自插层原子的插层比例对原子结构影响的普适性插层规律，具体而言，随着插层原子浓度的逐渐增加，插层结构会发生从无序排列到有序、半有序、有序、再到无序排列的转变。此外，该工作开发了空间限域辅助的化学势调控策略，通过精细调节Fe/Se前驱体的化学势，成功实现了包括Fe₁.₁₈Se₂、Fe₁.₂₅Se₂、Fe₁.₅Se₂、Fe₁.₆Se₂和Fe₁.₇₅Se₂在内的一系列二维Fe基插层材料的可控合成。通过球差校正电子显微镜表征，分析了材料的插层浓度并证明了插层结构经历了无序/有序/半有序/有序的转变，从而验证了上述插层规律。值得注意的是，该工作创新性地提出了一种新的插层结构——半有序插层，进而提供了可能在其他插层TMD中存在的一类新材料体系。
进一步地，通过调节插层原子的浓度，可以显著调控材料的磁学和电学性质。Fe原子的插层向非磁性FeSe2母体引入了电荷转移和自旋极化，导致有序插层的二维纳米片体现出室温磁性，其磁性可以维持在厚度低至约5 nm的纳米片中；随着插层浓度的增加，自旋方向由面内向面外转变，磁畴态由单畴向多畴转变。插层也诱导材料的电学性质发生了变化：随着温度的降低，Fe1.5Se2表现出从负磁阻到正磁阻的转变，而Fe1.6Se2则由于具有更多插层的Fe原子导致半金属的能隙增大，在饱和场以下始终具有正磁阻行为。
这类二维Fe基插层材料在磁隧道结和其他自旋电子器件中展现出巨大潜力。该工作不仅丰富了插层体系和二维磁性材料家族，也为磁电性能调控提供了新思路。