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用于光催化合成过氧化氢的具有 zyg 拓扑结构的三维共价有机框架

Peer-Reviewed Publication

Science China Press

构建三维框架中电子供体-受体(D-A)对的光诱导电荷分离示意图

image: 构建光致变色的共价有机框架,需要选取具有适当长度的构建单元。研究人员通过设计不规则的六边形与平面四边形构筑模块相结合合成了一系列具有zyg拓扑结构的(3, 3, 4)-连接三维COFs。 view more 

Credit: ©《中国科学》杂志社

近日,《国家科学评论》在线发表了华南师范大学兰亚乾/严勇课题组的研究成果,论文第一作者为华南师范大学研究生麻甜甜,通讯作者为华南师范大学兰亚乾教授和严勇教授。该研究团队提出了一种新的合成策略,该策略基于新拓扑结构,在三维晶格中远程分离供体(D)和受体(A)单元,以产生预期的可迁移光诱导电荷分离态。

研究人员通过将不等边六边形单体与正方形构建单元连接起来,首次合成了四种具有zyg拓扑结构的三维共价有机框架。这一结构在共价有机框架中是首次报道。这种结构类型呈现出不寻常的融合奥林匹克环形状,形成了两种类型的六边形通道,最大直径达 3.5 nm,为稳定三维晶格中的电荷分离态提供了几何平台,也为有效的客体传输提供了空间。随后,在这些制备的COF中产生了可稳定的电荷分离自由基态,并以光催化产生过氧化氢(H2O2)为原型反应,通过详细的实验表征和理论计算,研究了结构与催化活性之间的深入关系。

研究详情请见原文:

Photochromic radical states in 3D covalent organic frameworks with zyg topology for enhanced photocatalysis

https://doi.org/10.1093/nsr/nwae177


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